同作への参加が明らかになったのは、『千と千尋の神隠し』のハク役や『終わりのセラフ』の主人公・白夜優一郎役などで知られる入野自由、原恵一監督が数多くの作品を手掛けている『クレヨンしんちゃん』シリーズで主人公・野原しんのすけの声を演じている矢島晶子、同じく野原ひろし役で知られる藤原啓治の3人。
美青年の吉弥役を演じる入野は、同作への参加について「以前から原監督の作品を拝見していたので、今回参加させていただけて本当に嬉しかったです。陰間という存在を、今回初めて知りました。演じるにあたり、色々と調べ、自分なりに役を構築しました」とコメント。また、同作の見どころについて「原監督、そして多彩なキャストの皆さん、スタッフの方々とこの作品に参加できたことを感謝しています。吉弥がお栄さんとどんな関わりかたをするのか、楽しみにして下さい！」と語っている。
茶屋の子供役を演じる矢島は、オファーを受けた感想について「原さんの作品に参加出来て嬉しい。久しぶりにお会い出来るのも嬉しい！出来るだけ自然な演技で臨もうと思いました」と語っているほか、「待ってたぜ原さん！と思いました」と語る藤原は、遣いの武士と放し鳥売りの2役を演じることについて「作品に大きなインパクトを与えるような役ではないですが、どちらも良い意味で、印象に残らぬように…と演じています。武士は嫌味無く、放し鳥売りはやる気無くですね」とコメントしている。
原監督は、入野について「今回、スタッフの推薦もあり、吉弥にぴったりだと思いお願いしました。収録を終えてみて、入野さんご自身は大人の男性ではありますが、微妙な年齢の若者の声を出せる方だと思いました」、矢島、藤原について「いつも僕の作品にご出演頂いています。矢島さんの男の子の声は、天才的にうまかったです。藤原さんは『藤原啓治』そのものの演技をみせてくださいました。お二人についてはいつも通り安定感のある演技をして頂きました」と起用理由を説明している。
『百日紅 ～Miss HOKUSAI～』は、2005年に逝去した漫画家・杉浦日向子の『百日紅』が原作。葛飾北斎の娘で浮世絵師のお栄が、父・北斎や仲間たちとともに自由闊達に暮らす様子を、江戸の四季を通して描く。主人公・お栄の声を杏が担当するほか、松重豊、濱田岳、高良健吾、美保純、清水詩音、筒井道隆、麻生久美子、立川談春が声優陣に名を連ねている。
